人们一直试图能够实时得观测到原子、分子等量子系统中电子的运动，并尝试对这些过程中电子的运动进行控制。在原子、分子、固体中，电子运动的时间尺度大约为几个到几十个飞秒（10-15s），要想实时观测电子的运动，必须要有小于10-15 秒精度的时间标尺。随着超快激光脉冲技术的发展，在亚埃空间分辨和亚飞秒时间尺度内实时的观测原子、分子、固体中电子运动的梦想已见端倪。比如，利用飞秒脉冲激光已可以精确地探测和控制分子振动和转动状态随时间演化过程。由于利用超短脉冲作用下产生的光电离电子全息干涉图，可以实时的获得分子内电子的散射和电离过程以及分子的振动信息，因此利用超短激光脉冲有可能直接、实时观测和控制像原子、分子这样量子系统内电子的运动以及瞬态量子动力学过程。我们已在相关领域发表SCI论文20余篇。主要发表在Scientific Reports，Physical Review A, Physical Review B, Journal of Physical Chemistry A, Chemical Physics Letters等国际期刊。
我们正在开展以下研究工作：
1. 利用超短激光脉冲激发和控制分子中的原子振动与转动模式。通过在分子中激发不同的原子振动转动模式，可以控制不同的物理和化学过程。由于超短激光脉冲的时间尺度（如飞秒量级）与振动模式的周期差相当，利用不同偏振属性的激光脉冲产生的偶极作用力可以激发分子中的原子振动模式。涡旋光提供的空间轨道角动量（OAM）对于激发分子中的转动模式非常有效，高速转动的分子也具有非常奇特的量子性质。不同激光脉冲在分子中产生的波包间的量子相干效应，给我们利用激光脉冲控制分子中原子振动、转动模式的研究提供了新的实验方案。
2. 利用超短激光脉冲控制分子开关、分子马达等系统的运动。强激光脉冲能够引起分子中势能面的改变，将可能改变分子反应通道和量子产率等。我们正研究超短激光脉冲对分子开关、分子马达等系统中的激发态动力学过程的影响，特别是激光脉冲引起的偶极作用力和分子势能面的改变对分子开关和分子马达的运动机理、转动速率和量子产率等方面的影响。利用激发态分子动力学模拟研究分子开关和分子马达的运动，寻找利用激光脉冲控制分子开关和分子马达运动的有效方案。
图1. 利用激光脉冲激发苯环的转动 图2. 利用激光脉冲实现桥连偶氮苯分子的异构化反应
3. 原子和腔场状态的实时探测研究。在原子与腔场相互作用过程中，原子不断与腔场交换光子，原子与光子纠缠在一起形成原子-光子“分子”，我们正研究在超短激光脉冲作用下原子-腔场“分子”系统的电离电子能谱、动量谱，通过这些谱获得原子-腔场态的实时信息。由于超短激光脉冲的持续时间远小于原子与腔场相互作用的时间，调节超短激光脉冲与驱动光场的相对时间（相位），可以实现真正意义上的对原子状态的实时测量；另一方面，在这种实时测量过程中，系统状态的相干信息被保存在电子波包中，完整地反映在电离电子能谱（动量谱）中。
4. 超短激光脉冲序列（频率梳）与多能级原子-多模腔场相互作用的研究。等时间间隔的激光脉冲序列在频域可以形成具有等间距频率组分的频率梳结构，各频率组分间的相对相位固定不变，频率梳结构的性质可以通过调节脉冲序列的参数，如脉冲间隔、载波-波包相位（carrier-envelope phase）等，进行精确控制。频率梳激光场还能够更有效的制备多能级系统的相干态和调控相干过程。我们拟对激光脉冲序列（频率梳激光场）与多能级的原子-腔耦合系统的相互作用开展理论计算研究，分析通过精确调控频率梳结构，同时将原子多个能级更有效地相干耦合在一起的物理过程，并将深入探索频率梳激光场在操控量子系统相干过程中的应用，为实验提供理论依据。
图3.利用超快脉冲实时观测原子-腔量子系统结构 图4.利用高次谐波制备紫外频率梳
